Po publikování několika románů ji její zvyšující se zájem o mystiku přivedl k napsání jejího největšího a nadčasového díla Mystika (1911; česky dybbuk, 2004). Díky tomuto dnes již klasickému textu se v této oblasti, kde za svůj vzor a učitele považovala barona Friedricha von Hügel, rakouského římskokatolického filosofa a spisovatele, okamžitě stala přední osobností. Ve své literární činnosti pokračovala a napsala řadu dalších významných a uznávaných děl, zejména týkajících se duchovního života (např. Worship, 1936; Spiritual Life, 1937; The Church and War, 1940), vydala tři romány, dvě knihy básní a bezpočet religionistických a filozofických studií. Řada z jejích esejů pojednává o Ruysbroeckovi a Walteru Hiltonovi. Od roku 1921 vyučovala filozofii náboženství na univerzitě v Manchesteru a stala se první ženou přednášející teologii na Oxfordské univerzitě a jiných školách.
Co je v duchovní zkušenosti tím podstatným prvkem? Který z mnoha stavů a zjevení, jež mystici popisují, jsou její integrální součástí, a co se z těchto stavů a stupňů stane, když je popíšeme současným slovníkem a svlékneme je z mnišských rouch, do nichž jsou obvykle oblečeny? Tato ojedinělá sbírka esejů nabízí úvod do rozsáhlého myšlení jedné z předních osobností mezi autory píšícími o mystice — obsahuje výběr z toho, co má v díle Evelyn Underhill nejtrvalejší…
Mystika (1911) je již téměř celé století považována za zcela ojedinělý a do dnešní doby nepřekonaný text a jeho autorka Evelyn Underhill je dosud pokládána za nejpřednější znalkyni v oblasti duchovního uvažování. Mystika je vynikající studií o lidském duchovním vědomí, jež je nazíráno nejen z pohledu nejhlubšího prožitku a niterných úvah, ale zároveň i konfrontováno s nejrůznějšími filozofickými, psychologickými a náboženskými hledisky. Na pozadí nejosobnějších rozjímání a svědectví takových velkých mystiků jako Mistr Eckhart, sv. Jan od Kříže, sv. Terezie z Ávily…